新的X射线光谱探索了产生氢的催化剂

导读 日本,德国和美国的研究人员利用新开发的技术确定了细菌酶生产氢气的关键步骤。了解这些反应对于发展由氢气驱动的清洁燃料经济非常重要。研

日本,德国和美国的研究人员利用新开发的技术确定了细菌酶生产氢气的关键步骤。了解这些反应对于发展由氢气驱动的清洁燃料经济非常重要。

研究小组研究了氢化酶 - 催化从两种广泛分布的生物体中产生氢气的酶:莱茵衣藻(Chlamydomonas reinhardtii),单细胞藻类和脱硫弧菌(Desulfovibrio desulfuricans),一种细菌。

在两种情况下,它们的氢化酶都具有带两个铁原子的活性位点。

“在氢化酶中,[FeFe]氢化酶具有最高的周转率(分子氢生成速率),因此可以通过直接使用或具有类似反应中心的合成复合物在未来的氢经济中发挥潜在作用,”加州大学戴维斯分校化学系的Stephen P. Cramer教授和研究生Cindy C. Pham(共同第一作者)和Nakul Mishra以及同一部门的项目科学家王宏新共同撰写了该论文。

研究人员使用一种称为核共振振动光谱(NRVS)的技术来跟踪酶中铁原子的振动结构和分析活动。NRVS需要特殊设备,目前仅在世界上的四个地点提供:日本兵库县的SPring-8同步加速器,进行这项研究; 伊利诺伊州阿贡国家实验室的先进光子源; 法国格勒诺布尔的欧洲同步辐射装置; 和德国汉堡的佩特拉三世。

使用NRVS,该团队可以证明铁原子在释放分子氢(H2)之前短暂形成氢化物(铁 - 氢)。Wang说,这是第一个在天然存在的[FeFe]氢化酶上进行的成功实验。

“这项研究的成功结果是由于生物化学家,光谱学家,实验物理学家和理论家之间的广泛合作,”王说。“这开始了为未来[FeFe]氢化酶中所有中间体寻找铁特定信息的旅程。”

在线发表在美国化学学会期刊上的论文的其他作者是:Vladimir Pelmenschikov,德国柏林技术大学; James Birrell,Constanze Sommer,Edward Reijerse和Wolfgang Lubitz,Max Planck化学能转换研究所,德国鲁尔河畔米尔海姆; 伊利诺伊大学的Casseday Richers和Thomas Rauchfuss; Kenji Tamasaku和Yoshitaka Yoda,SPring-8,兵库,日本。这项工作部分得到了美国国立卫生研究院和马克斯普朗克协会的资助。

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